Date of Award

8-31-2018

Degree Type

Dissertation

Degree Name

Ph.D.

Department

Civil and Environmental Engineering

First Advisor

Lalman, Jerald

Second Advisor

Arefi-Khonsari, Farzaneh

Keywords

atmospheric pressure plasma jet, graphene, H2 production, hydrothermal, photodegradation, TiO2

Rights

CC-BY-NC-ND

Abstract

This dissertation is focused on synthesizing Q1D TiO2-based nanocatalysts for degrading aqueous organic pollutants and producing H2. A facile alkaline hydrothermal process was used to synthesize Q1D TiO2 under different hydrothermal synthesis factors (reaction temperature, NaOH concentration and TiO2 precursor concentration). The hydrothermal synthesis factors significantly affected the Q1D TiO2 phase structure, crystal size, specific surface area (SSA), bandgap, photocatalytic activities. A Box-Behnken design (BBD) model was used to optimize the hydrothermal factors for synthesizing Q1D TiO2 with maximum photodegradation rate and H2 production rate. The optimized Q1D TiO2 with maximum photodegradation rate was further enhanced with partially reduced graphene oxide (RGO) (designated as GT) for degrading aqueous hazardous pollutants. The study also examined the impact of the RGO atomic oxygen-to-carbon (O/C) ratio on GT photocatalytic activities. The highest photocatalytic activity was observed when the RGO atomic O/C ratio was 0.130±0.003. Next, the GT photocatalyst was enhanced with Ag NPs (designated as Ag-GT). The highest photocatalytic activity was observed for a silver content of 10 wt% in the photocatalyst film. Finally, an atmospheric pressure plasma jet (APPJ) was employed to synthesize micrometer thick Ag nanoparticles modified TiO2 (Ag-TiO2) coatings, presenting a core-shell structure for degrading RhB and trace pharmaceutical compounds using a solar light source. The Ag-TiO2 coatings were characterized having a porous anatase phase, improved charge separation and visible light absorption. The highest photodegradation rate was observed for a silver content of 0.4wt% in the composite. Cette thèse porte sur la synthèse des nanocatalyseur à base de TiO2 Q1D (quasi-unidimensionnel) pour dégrader des polluants organiques aqueux et pour produire de l’hydrogène. Un processus hydrothermal alcalin simple a été utilisé pour synthétiser TiO2 Q1D avec des paramètres de synthèse différents (la température, la concentration de NaOH de précurseur TiO2). Ces paramètres affectent la structure de phase de TiO2 Q1D, la taille du cristal, la surface spécifique (SS), l'énergie du gap et les activités photocatalytiques qui en résultent. Le modèle Boîte-Behnken (BBD) est utilisé pour optimiser les paramètres hydrothermaux permettant d’obtenir un taux de photodégradation maximal des polluants étudiés, et un taux de production d’H2 maximal. Le TiO2 Q1D optimisé a été davantage amélioré à l’aide d’oxyde de gràphène partiellement réduit (RGO) pour obtenir le catalyseur désigné GT. L’impact du rapport atomique O/C du RGO sur l’activité catalytique du GT est étudié. La valeur maximale d’activité photocatalytique est obtenu pour O/C =0.130±0.003. Puis, le GT est amélioré avec les NP d’Ag (Ag-GT). L’activité maximale est obtenue pour 10%d’Ag. Enfin un jet plasma atmosphérique (APPJ) a été employé pour synthétiser des couches minces nanométriques de TiO2 avec inclusion des NP d’Ag de structure cœur-coquille pour la dégradation du colorant RhB et des différents des produits pharmaceutiques à l’aide d’un simulateur solaire. Les couches composites minces (Ag-TiO2) sont très poreuses de phase anatase avec une absorption dans le visible et une amélioration de la séparation des charges. La valeur maximale de la photo-dégradation a été obtenue pour 0.4% d’Ag dans la couche composite.

Available for download on Wednesday, September 18, 2019

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